来源丨AdvancedScienceNews
创新点
原位透射电镜在异相催化研究中日益受到重视，取得了众多的进展和成果，上海交通大学化学化工学院物质科学原位中心的刘晰和陈立桅等，总结了在异相催化领域的原位透射电镜研究历史，仪器设备，研究方法学，及其在异相催化各个领域中的代表性工作，并对原位透射电镜在异相催化研究中的未来发展和挑战作了系统讨论。
关键词
原位透射电镜, 样品杆, 异相催化, 载体间强相互作用, 构效关系
图1.1998年到与原位电镜相关的论文发表数目
开发可持续、高效、环保的异相催化剂及催化生产工艺，是科学家应对能源短缺、环境危机和空气污染的关键策略之一。然而，固体催化剂在催化反应过程中，会经历活化、失活和其他各种副反应，而发生形变、相变、氧化还原反应等复杂变化。为了更有效的开发异相催化剂，需要对催化剂的物理化学性质有深刻的认识，包括表征催化剂在反应中形成活性物种的微观结构与其动态变化，实现从原子尺度上对活性位点和催化剂的构效关系的理解，从而指导催化剂的合成与优化。
为了实现这些目标，需要科学家开发一种在真实化学环境下对催化剂进行时间和空间分辨的原位表征方法。高分辨原位透射电子显微镜（in-situ TEM），为分辨催化反应环境下固体材料原子级别变化提供了一种革命性的表征方法(如图一所示)，而且这项先进的技术可以获取高空间分辨率(甚至是原子分辨率)的原位谱学信息，让研究者可以获取催化剂的局域元素信息、化学状态和配位环境信息，使得我们可探究微观化学环境中催化剂的物理化学性质及其构效关系，因此引起了异相催化领域界的广泛关注。
图2.引入气体和液体的两种策略以高真空透射电镜为基础实现异相化学反应，特别是气固相反应，有两种策略。第一种是在电镜腔样品区域用压差光阑实现不同的真空梯度，从而可以保证样品区有较高的气体浓度，同时在压差光阑外联结多级差分系统，保证其它腔体部分高真空环境不受干扰(如图二a和b所示)。第二种是将样品封装在以几十纳米厚的氮化硅为窗口的微观反应器内(如图二c所示)，气体或液体可以通过特殊设计的样品杆引入和导出。通过将加热，光，电等功能分别集成在样品杆上，可实现不同反应条件下的的多相物理化学反应。为了更清楚地说明原位电镜功能的强大功能和研究中所存在的问题，他们按照反应类型系统讨论了原位电镜在催化剂氧化还原，废气处理，一氧化碳氧化，氨合成，金属碳化，催化碳生长，光催化水分解和液固相纳米颗粒合成等领域的应用，并针对不同反应压力和催化体系对于原位电镜观察所带来的影响进行了详细的分析，指出了不同压力下所获取原位电镜结果微观动力学分析的重要性。与此同时，透射电镜本身对原位研究的影响也无法忽视。高压电子束与气体、液体和固体样品的相互作用对成像分辨率和催化反应实验现象的影响一直是阻碍原位透射电镜研究发展的最重要原因之一。如何从技术层面减轻电子束对于研究环境的干扰，获取更加可信的数据将是未来原位电镜研究关注的重点。近二十年来，原位电镜技术得到了飞速发展，为研究异相催化提供了强有力的手段。在未来，进一步提高成像系统的时间分辨率，从计算机硬件和软件两方面为数据的存储和处理提供更有效的解决方案，开发与其它原位表征技术的联用系统，将会更好的帮助我们揭示异相催化反应的机理，构效关系，从而设计具有更优异性能的催化剂。在未来，原位透射电镜技术的进步，势必将进一步推动异相催化领域乃至整个物质科学研究领域的发展。
相关结果发表在ChemCatChem(DOI: 10.1002/cctc.02285)上，论文第一作者为何博文
原文链接：/doi/10.1002/cctc.02285
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刘晰＆陈立桅等：原位透射电镜在异相催化中的应用（异相催化和非均相催化两个词哪个更常用？）
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