公元725年（唐开元十三年），李白二十五岁，决定“仗剑去国，辞亲远游”，乘舟出峡，走向人生更广阔的天地。李白过荆门，到江陵（今武昌、长沙）。屡次入朝、备受礼遇的著名道士司马承祯称他“有仙风道骨，可与神游八极之表”。李白因作《大鹏遇稀有鸟赋》以明志。尔后，过洞庭，登庐山，游金陵、扬州。此时李白很有钱，所谓“裘马轻肥，轻财好施”。他在扬州“不逾一年，散金三十万，有落魄公子，悉皆济之”。同时他学习吴楚民歌，作《长干行》、《杨叛儿》、《金陵酒肆留别》等诗篇。
日照香炉生紫烟，遥看瀑布挂前川。飞流直下三千尺，疑是银河落九天。——《望庐山瀑布）诗人用极其生动的笔触，描绘了一幅雄奇飞动的山水画。比喻夸张而又自然，新奇而又真切，给人以无穷的想象，显示出李白那种“万里一泻，末势犹壮”的艺术风格。公元726年（开元十四年），李白二十六岁，由扬州西返，到达安州（今湖北安陆）。第二年，与已故宰相许圈师的孙女结婚成家，继而他以安陆为中心，四处漫游，为时约十年之久。
当时作《代寿山答孟少府移文书》，倾诉他的鸿鸽之志和人生理想：申管晏之谈，谋帝王之术，奋其智能，愿为辅弱，使衰区大定，海县清一，事君之道成，荣亲之义毕。然后与陶朱、留侯，浮五湖，戏沧州，不足为难矣。公元728年（开元十六年），早春时节，李白游江夏，遇著名诗人孟浩然。写下了著名的《黄鹤楼送孟浩然之广陵》，其离别之潇酒，意境之优美，令人叹为观止：故人西辞黄鹤楼，烟花三月下扬州。孤帆远影碧空尽，唯见长江天际流。
为实现自己的政治抱负，李白曾干谒安州都督马公。马公十分称赞他的文章，并许为奇才，谓“李白之文，清雄奔放，名章俊语，络绎间起，光明洞彻，句句动人”。虽然如此，李白却未得到一官半职，反遭人诽谤。三十岁那年，他离开安陆，取道南阳，西入长安。到长安后，他干谒张说、张父子。时张说为左丞相，有文名；其子张增尚宁亲公主，拜马都尉，时为卫尉卿。
张珀将李白安置在终南山“玉真公主别馆”，这是一座无人居住的荒园。李白颇受冷遇，想谒玉真公主及其他王公大臣，均无结果，悲愤而作《长相思》：长相思，在长安。络纬秋啼金井阑，微箱凄凄策色寒。孤灯不明思欲绝，卷帷望月空长叹。美人如花隔云端。上有青冥之高天，下有绿水之波澜。天长路远魂飞苦，梦魂不到关山难。长相思，摧心肝！
之后又作《行路难》，疾呼“大道如青天，我独不得出”。送友人王炎入蜀，落笔挥就《蜀道难》：噫呼哦，危乎高哉！蜀道之难，难于上青天！这首诗是传诵千古的唐诗奇葩，李白浪漫主义的代表作。它寄寓了作者对于自己前途艰难、报国无门的悲愤。对于秦岭、剑阁险峻山势的描写，那悲鸟号古木、夜月愁空山的奇诡意境，磨牙吮血、杀人如麻的恐怖氛围，以及历史神话传说的独特运用和极度夸张，致使全篇从悲愤之情中超越出来，升华到一种至高无上的美境。
长安一载，一事无成，李白无奈地离开，经汴州至宋州，游梁园，秋上嵩山，冬到洛阳。先后作《梁园吟》、《梁甫吟》，悲己之不遇，且自慰自解，后返回安陆。他构石室，开山田，闭门读书。每日赋诗、饮酒、弹琴，这样过了一年，终于耐不住寂寞，遂又出游。先去襄阳，干谒荆州长史韩朝宗，写下散文《与韩荆州书》，有“生不用封万户候，但愿一识韩荆州”之名句。
后游太原、雁门、河南，与元丹丘、岑勋相会作《将进酒》：君不见黄河之水天上来，奔流到海不复回。君不见高堂明镜悲白发，朝如青丝暮成雪。人生得意须尽欢，莫使金样空对月。天生我材必有用，千金散尽还复来。烹羊宰牛且为乐，会须一饮三百杯。通篇感情奔放，笔酣墨饱，大起大落，忽翕忽张，非如椽巨笔不能如此。
公元740年（开元二十八年），李白四十岁，因许氏夫人病逝，便离开安陆，移家东鲁，寓居任城。作《嘲鲁儒》一诗：“鲁叟读五经，白发死章句。问以经济策，茫如坠烟雾。”对那些死背书本、毫无才干的儒生们嗤之以鼻，表达了对传统思想的挑战。
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